Лаборатория электро- и гидродинамики микро- и наномасштабов, Финансовый университет при Правительстве Российской Федерации
Исследование механизмов концентрирования может иметь решающее значение для разработки новых медицинских диагностических систем и устройств типа «лаборатория-на-чипе» благодаря возможности преконцентрирования биомолекул, таких как белки и ДНК, что позволяет выявлять заболевания на ранних стадиях и минимизировать количество ложноотрицательных тестов без увеличения требуемого количества образца. Примером такого механизма является недавно набравший популярность [1, 2] механизм суперконцентрации. Эффект возникает в растворе электролита около ионоселективных поверхностей и характеризуется многократным увеличением исходно малой концентрации аналита.
Для исследования явления концентрации в тернарных электролитах наша команда разработала ячейку, в которой используется ионоселективная сферическая частица в сферической камере с потоком, задаваемым как разностью давлений, так и разностью потенциалов [3]. Наше устройство основано на сферической геометрии, где тангенциальные потоки, обычно отсутствующие вблизи плоских мембран, могут создать область преконцентрирования и вызвать явление концентрации. Для моделирования и количественной оценки тернарного электролита с биомолекулами в качестве третьего сорта в эксперименте были использованы флуоресцентные красители. Были проведены численные исследования и эксперименты, близко имитирующие математическую модель, и сравнены их результаты.
Проведено сравнение результатов численного моделирования и экспериментального исследования поведения аналита, при этом наблюдается видимое качественное сходство. Количественное сравнение концентрации показывает, что численное моделирование близко к эксперименту.
Работа выполнена при поддержке РНФ, грант № 22-79-10085.
1. Wang S.-C., Lai Y.-W., Ben Y. & Chang H.-C. Microfluidic Mixing by dc and ac Nonlinear Electrokinetic Vortex Flows // Ind Eng Chem Res. 2004. 43, 2902–2911.
2. Wang, S.-C. et al. Dynamic superconcentration at critical-point double-layer gates of conducting nanoporous granules due to asymmetric tangential fluxes. Biomicrofluidics 2, 14102 (2008).
3.Ganchenko G.S., Alekseev M.S., Moroz I.A., Mareev S.A., Shelistov V.S., Demekhin E.A. Electrokinetic and electroconvective effects in ternary electrolyte near ion-selective microsphere // Membranes 13, 503 (2023). https://doi.org/10.3390/membranes13050503
Максим Сергеевич Алексеев
Лаборатория электро- и гидродинамики микро- и наномасштабов, Финансовый университет при Правительстве Российской Федерации
Ионообменные мембраны находят широкое применение в биомедицине, особенно в создании лабораторий на чипе и при решении задач медицинского и химического анализа. Одной из ключевых проблем является чрезвычайно низкая концентрация биомолекул, таких как пептиды или ДНК, в биологических жидкостях, что затрудняет их обнаружение и анализ. Для преодоления этой проблемы активно разрабатываются методы локального концентрирования, позволяющие многократно увеличить содержание целевых веществ в ограниченных зонах. В литературе описаны устройства, обеспечивающие повышение локальной концентрации на несколько порядков — вплоть до миллионов раз [1]. Несмотря на такие впечатляющие достижения, широкого внедрения эти технологии пока не получили [2]. Это может быть связано как с узкими диапазонами рабочих параметров, ограничивающими адаптацию устройств под разные задачи, так и с отсутствием глубокого теоретического анализа, необходимого для их надёжного масштабирования и оптимизации.
В рамках нашего исследования было проведено численное моделирование устройства сферической геометрии [3,4], которое позволило выявить два различных механизма концентрирования макромолекул и ионов в растворах электролитов. Первый механизм связан с накоплением макромолекул в зоне обессоливания — области с пониженной концентрацией соли, возникающей под действием электрического поля. Второй механизм наблюдается в зоне повышенной концентрации соли и преимущественно действует на многовалентные ионы.
Для более глубокого понимания этих процессов была разработана упрощённая модель в виде трехслойной системы [5] (см. рис.). Исследование одномерных стационарных решений позволило получить аналитические оценки степени концентрирования, зависящие от физических параметров среды и свойств анализируемых частиц. Эти формулы дают возможность количественно описывать оба механизма концентрирования и могут быть использованы для проектирования более эффективных устройств.
1. Wang Y.-C., Stevens A. L., Han J. Million-fold Preconcentration of Proteins and Peptides by Nanofluidic Filter // Anal Chem. 2005. Vol. 77(14). P. 4293–4299.
2. Ouyang W. et al. Deciphering ion concentration polarization-based electrokinetic molecular concentration at the micro-nanofluidic interface: theoretical limits and scaling laws // Nanoscale. 2018. Vol. 10(32). P. 15187–15194.
3. Ganchenko G.S., Alekseev M.S., Demekhin E.A. Gravitation effect on concentration of ions near ion-selective microparticle // Microfluid Nanofluid. 2023. Vol. 27(5). P. 32.
4. Ganchenko G.S. et al. Weakly Charged Analyte Concentration Scenarios Near an Ion-selective Microparticle // Microgravity Sci. Technol. 2025. Vol. 37(2). P. 18.
5. Ганченко Г.С., Шелистов В.С., Ольберг И.И., Моршнева И.В., Демехин Е. А. Моделирование влияния конвективных течений через ионоселективную область на токовые режимы в бинарных растворах электролитов // Коллоидный журнал. 2025 (принята в печать).
Георгий Сергеевич Ганченко
